记者从中国科学技术大学获悉，该校合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授、周仕明副教授研究团队，发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法，利用该方法研究人员成功制备出了34种单原子催化剂，覆盖了多种过渡金属和多种衬底。相关成果日前发表在《自然·通讯》上。
单(dan)原(yuan)(yuan)子催化(hua)剂(ji)因为具(ju)有最大化(hua)的(de)(de)原(yuan)(yuan)子利(li)用率和(he)独特(te)的(de)(de)电子结(jie)构，在水解(jie)、氧还原(yuan)(yuan)、二氧化(hua)碳加氢、甲(jia)烷转化(hua)等化(hua)学(xue)反应中受到了广泛(fan)关注。但(dan)目前(qian)合成(cheng)单(dan)原(yuan)(yuan)子催化(hua)剂(ji)的(de)(de)方(fang)法(fa)对(dui)单(dan)原(yuan)(yuan)子和(he)衬底(di)都(dou)有比较高的(de)(de)要(yao)求(qiu),还不能(neng)实(shi)现(xian)在任何(he)衬底(di)上制(zhi)备任何(he)的(de)(de)金属单(dan)原(yuan)(yuan)子催化(hua)剂(ji)，因此(ci)，发展(zhan)对(dui)衬底(di)和(he)金属无选择性(xing)的(de)(de)普适性(xing)单(dan)原(yuan)(yuan)子合成(cheng)方(fang)法(fa)具(ju)有重(zhong)要(yao)意义。
研究(jiu)人(ren)员在电(dian)化(hua)学三电(dian)极体(ti)系(xi)下进行(xing)电(dian)化(hua)学沉(chen)积，又探究(jiu)了(le)(le)沉(chen)积条件(jian)对单(dan)原(yuan)子(zi)形(xing)成(cheng)的(de)(de)(de)(de)影响(xiang)，发(fa)现(xian)当金(jin)(jin)属的(de)(de)(de)(de)负载量低于某一(yi)限(xian)度(du)时(shi)，可以获得(de)单(dan)原(yuan)子(zi)；高于这一(yi)限(xian)度(du)时(shi)则有(you)金(jin)(jin)属团簇或颗粒(li)形(xing)成(cheng)，这一(yi)变化(hua)类似于液相中晶体(ti)生(sheng)长中的(de)(de)(de)(de)成(cheng)核过程。为了(le)(le)证明该方法(fa)的(de)(de)(de)(de)普适性，研究(jiu)人(ren)员又在氢氧(yang)化(hua)钴、硫(liu)化(hua)钼(mu)、氧(yang)化(hua)锰、氮掺杂(za)的(de)(de)(de)(de)碳(tan)等衬底(di)上成(cheng)功(gong)获得(de)覆盖(gai)3d、4d、5d金(jin)(jin)属的(de)(de)(de)(de)单(dan)原(yuan)子(zi)催(cui)(cui)化(hua)剂(ji)，并且对所制备的(de)(de)(de)(de)单(dan)原(yuan)子(zi)催(cui)(cui)化(hua)剂(ji)的(de)(de)(de)(de)结构表征后发(fa)现(xian)，阴极和(he)阳极沉(chen)积获得(de)的(de)(de)(de)(de)同一(yi)单(dan)原(yuan)子(zi)催(cui)(cui)化(hua)剂(ji)具(ju)有(you)不(bu)同的(de)(de)(de)(de)电(dian)子(zi)结构，这为其在不(bu)同催(cui)(cui)化(hua)反(fan)应(ying)(ying)中的(de)(de)(de)(de)应(ying)(ying)用提供了(le)(le)可能(neng)。
实验结果表明，阴极沉积所得的(de)一些(xie)催(cui)(cui)化(hua)剂(ji)在(zai)电(dian)催(cui)(cui)化(hua)析(xi)氢反(fan)应(ying)中表现出了优(you)异的(de)性(xing)能(neng)。同时，阳极沉积所得的(de)一些(xie)催(cui)(cui)化(hua)剂(ji)在(zai)电(dian)催(cui)(cui)化(hua)析(xi)氧反(fan)应(ying)中也表现出了良好的(de)性(xing)能(neng)。电(dian)化(hua)学测试表明，该系统仅(jin)需1.39 V的(de)电(dian)势即可获得10 mA/cm2的(de)全水解(jie)电(dian)流密度，突(tu)破了在(zai)碱性(xing)电(dian)解(jie)质(zhi)中的(de)最低电(dian)势记录。
该普适性(xing)方法不仅(jin)为(wei)单原子催化领(ling)域(yu)注(zhu)入了新的(de)活力，而且为(wei)今(jin)后系统性(xing)研究催化剂结构和性(xing)能(neng)之间的(de)关(guan)系提供了新的(de)思路
